1895年,弗洛伊德將自己與布洛伊爾共同研究歇斯底里病癥的成果寫成《歇斯底里研究》一書。這本書的出版,為弗洛伊德的精神分析學的創立奠定了理論基礎。在研究歇斯底里癥的過程中,弗洛伊德在醫學史和心理學史上第一次使用了“精神分析學”這個概念。1897 年,在其父親去世后的一年,弗洛伊德開始了他的自我分析,進行自我分析的主要方法是對自己的夢進行解析。他認為心理障礙是由于性緊張累積而引起的,這種分析結果導致 1900 年《夢的解析》一書的出版,該書現在被許多人推崇為弗洛伊德最偉大的著作。然而,這本書也遭到大量批評,出版后的 8 年間只售出 600 冊。而弗洛伊德從中只獲得相當于 209 美元的稿費。在其一生余下的時間里,弗洛伊德一直堅持自我分析,每天工作的最后半小時被用于自我分析。
從19世紀90年代開始,他在嘗試了多種治療技術。先是沙可所使用的催眠暗示;然后試用了聚精會神的技術,就是他把手按在病人的額頭上并促使其回憶;布洛伊爾使用的宣泄的技術,即發掘個人問題并以語言表達出來而獲得不良情緒的擺脫和釋放。這個時候,弗洛伊德已經年過四十,但他的精神分析理論卻幾乎沒有多少發展。隨著《夢的解析》一書的出版,精神分析運動逐漸發展起來。這時在弗洛伊德周圍聚集著一批年輕的學者,成立了星期三心理研究小組,或稱維也納精神分析小組,1902 年發展成立心理分析學會,當時參加的人后來都變成了杰出的分析學家,包括 A.阿德勒、O.蘭克、費登、和 C.榮格。
弗洛伊德將榮格視為自己的繼承者,然而,此時精神分析小組內部出現了裂痕,主要原因是阿德勒、蘭克和榮格等人均因與弗洛伊德理念不合而逐漸發展了他們自己的理論和風格,而這一事實又不為弗洛伊德所理解。于是,原先的精神分析小組因沖突和急診而瓦解。蘭克被開除出弗洛伊德圈子,阿德勒于1911 年離開這一小組建立了個體心理學,榮格于 1914 年與弗洛伊德分道揚鑣建立了分析心理學。
1904 年出版的《日常生活中的心理病理學》可能是他流傳最廣的一本著作。這本書探討了種種有缺陷的心理作用,比如遺忘、失言、筆誤、錯放東西等等。弗洛伊德在書中作出的結論,現在已被
人們廣泛接受,他的其他所有理論都沒有達到這一步。這本書對于決定論來說是一個重大的貢獻,因為書中所揭示的許多看似偶然、毫無意義的行為,以及許多簡單地歸結為“自由意志”的舉動,實際上是人們沒有意識到的隱秘而矛盾的愿望所驅使的。
1905 年,他發表了三本重要的著作。一本篇幅較長,一般稱之為《多拉的分析》,弗洛伊德在書中詳盡的闡述了如何用夢的解釋去揭示并治療精神神經癥的種種癥狀;另一本是《玩笑及其與無意識的關系》,他在這本書中透徹的研究了無意識動機能夠間接表現出來的許多方式。最后一本就是最有爭議的《性學三論》,書中表達了關于嬰兒期性欲以及其與性倒錯和神經癥之間關系的觀點。這招致了對弗洛伊德的嘲諷,他被看作是一個滿腦子淫穢念頭而邪惡下流的人。醫學機構聯合起來抵制弗洛伊德的觀點,他本人也成了當時德國科學界最不受歡迎的人。
1909 年,受美國克拉克大學校長 G.S.霍爾之邀,弗洛伊德及其弟子參加該校20年校慶和舉辦系列講座,弗洛伊德本人也被授予名譽博士學位,并與美國心理學屆名人詹姆斯、鐵欽納、卡特爾等人會晤,這標志了精神分析理論終于贏得國際上的承認,是他唯一的一次訪美,同時他公開露面也僅有這一次。在這期間弗洛伊德建立了關于人格發展和嬰兒性幻想的理論,精神功能規律的理論,以及關于精神分析過程的觀點。
1913 年弗洛伊德的《圖騰與禁忌》出版發行,這本書的重要性僅次于《夢的解析》。通過對亂倫恐懼、情感矛盾等許多特征的研究,弗洛伊德聲稱他發現了三大真理:夢是無意識欲望和兒時欲望的偽裝的滿足;俄狄浦斯情結是人類普遍的心理情結;兒童具有性愛意識和動機。這些發現為精神分析學奠定了基礎。1919年弗洛伊德創辦了一家國際性的出版公司,專門出版發行精神分析學方面的雜志和書籍。到1938年納粹查封前,該公司已經出版了 5 種雜志、150 種書籍。1920年他26歲的女兒去世。也許最為嚴重的問題是由于兩個兒子參加戰爭所帶來的恐懼。在這樣的歷史背景下,弗洛伊德在1920年建立了死本能理論,即死的愿望,生本能或存活本能的對立面。然而,即使如此,弗洛伊德的聲望從 1919-1939 年一直處于頂峰。在這一時期,弗洛伊德發展了他的人格理論。